Doğal Klinoptilolit/ CZA Hibrit Katalizörünü Kullanarak Sentez Gazından Dimetileterin Tek Adımda Sentezi: Katalizör Oranının Etkileri

Abstract
Bu çalışmada, sentez gazından doğrudan dimetileter (DME) eldesi kapsamında ülkemizde bulunan klinoptilolit doğal zeolitinden yola çıkılarak D-Klinoptilolit (DK) isimli yeni katalizör sentezlenmiştir. Sentezlenen bu katalizör CuO/ZnO/Al2O3 (CZA) katalizörü ile 1/3 ve 2/1 oranında modifiye edilerek yeni katalizör bileşimleri elde edilmiştir. DME eldesi için sisteme besleme yapılacak olan gazların bileşimi % hacimce sırasıyla H2/CO/CO2/N2 = 36/18/10/36 olacak şekilde sisteme beslenmiştir. Gaz bileşimi oranları ile 2 farklı katalizör bileşimi, sabit yataklı, yüksek basınçlı ve sürekli akışlı reaksiyon sisteminde 250 °C, 275 °C ve 300 °C sıcaklıklarda, 30 ve 40 bar basınç altında ve 30,60,90 ve 120 dakikalarda aktivite testlerine tabi tutulmuştur. Katalizörlerin ve doğal zeolitin karakterizasyonu amacıyla X-işini difraktometresi (XRD), Yüzey Alanı Ölçüm Cihazı (BET), Termogravimetrik Analiz (TGA), Fourier Dönüşümlü Kizilötesi (FTIR) analizleri gerçekleştirilmiştir. Çalışmalarda 2 farklı oranda hazırlanan katalizör bileşimlerinin, farklı reaksiyon süreleri, reaksiyon basıncı ve reaksiyon sıcaklıklarında dimetileter seçiciliği (SDME) ve toplam karbon dönüşümüne (XC) etkileri incelenmiştir. DK+CZA (ağırlıkça 3/1) katalizör bileşimi 30 bar basınçta en yüksek % 69,5 olarak DME seçiciliğinde ürünler 250 °C’ de gerçekleşmiş olup, aynı sıcaklıkta zaman geçtikçe azalmıştır. Sıcaklık 275 ve 300 °C’ye çıktığında da başlangıçta DME seçiciliği tekrar artarken, aynı sıcaklıkta zaman ilerledikçe tekrar DME seçicilik oranında düşüş görünmüştür. DK+CZA (1/2) katalizör bileşimi 3 farklı sıcaklık ve sürelerde %10’un biraz üzerinde % DME seçiciliği sonuçlarını vermiştir. 40 bar basınçta ise DK+CZA (3/1) ve DK+CZA (1/2) oranındaki katalizör bileşimlerinin 250 °C ’de DME seçicikleri % 80’in üzerindedir. Çalışmalar sonucunda, katalizörlerin DME seçicilikleri karşılaştırıldığında DK+CZA (3/1) katalizör bileşiminin DME seçiciliğinin DK+CZA (1/2) katalizör bileşiminden daha fazla olduğu görülmüştür.