Формирование активных центров нанесенных на наноалмазы никель-цинковых катализаторов селективного гидрирования фенилацетилена

Abstract

Изучены биметаллические катализаторы NiZn/ND с соотношением Ni : Zn = 1 : 1 и 1 : 3, приготовленные методом пропитки; в качестве носителя использован детонационный наноалмаз. Проведено сравнение с монометаллическими Ni/ND и Zn/ND. Методами адсорбции/десорбции азота, сканирующей и просвечивающей электронной микроскопии показано, что нанесение металлов не влияет на пористую структуру и морфологию носителя. Координирование прекурсоров металлов на поверхности наноалмаза происходит с участием функциональных групп, что подтверждается изменением электрокинетического заряда поверхности. Восстановление прекурсоров металлов исследовано методами температурно-программированного восстановления и in situ XAFS-спектроскопии. В Ni-содержащих образцах обнаружены две формы Ni²⁺, по-разному связанные с носителем. В процессе обработки водородом до 400°С ZnO в образцах не восстанавливается. Доля восстановленного никеля определена на основании анализа XANES-спектров. В катализаторе с соотношением Ni : Zn = 1 : 1 в течение 4 ч in situ обработки водородом при 400°С в ячейке спектрометра происходит практически полное восстановление никеля, тогда как при соотношении Ni : Zn = 1 : 3 его полного восстановления в этих условиях не происходит...